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目 录

1综述 3

2采样与方法 4

2.1采样地点与仪器介绍 4

2.2采样仪器和方法 4

2.3模型介绍 4

2.3.1绝对主因子分析法 4

1.3.2 条件概率函数 6

3结果与讨论 7

3.1源解析定性结果分析 7

3.2源解析定量结果分析 10

4总结 12

参考文献： 14

致谢 16

南京市青奥会期间的气溶胶源解析

兰博

,China

Abstract:During the Youth Olympic Games in Nanjing,using the SMPS in Nanjing Meteorological Bureau,combined with the trace gas data,optical absorption coefficient and the chemical composition of particles,applying PCA model, it was qualitatively concluded that the sources of atmospheric aerosol during the Youth Olympic Games were mainly the traffic emission, secondary aerosol and the mixed combustion source.Applying Absolute Component Principal Analysis(ACPA) model,wen quantitively came to a conclusion that the contribution rates of the above three sources were respectively 36.9%,42.96%,20.13%. On this basis,combined with Conditional Probability Function(CPF),based on meteorological data provided by the Meteorological Bureau,through series of analysis,we finally got the orientation of these three sources during Nanjing Youth Olympic Games.

Key words:Youth Olympic Game;Source apportionment of aerosol;Absolute Principal Component Analysis(APCA); Conditional Probability Function(CPF)

引 言

南京市乃中华四大古都其中之一，第一批文化历史名都，中华文明的发源地，国家重要的科教中心，政治、经济、文化中心，“一带一路”产略与长江经济带战略交汇的节点城市，2015年地区生产总值达到9600亿，伴随着经济迅猛发展，长三角区域性大气颗粒物污染现象日益严重成为大气复合污染的主要污染物，引起了政府和公众的广泛关注。大气颗粒物污染乃现如今国际上极为突出的城市污染问题，引起了众多民众的广泛关注。大气颗粒物可以在一定程度上降低大气能见度以及直接严重危害到人类的呼吸系统健康，全球气候变化也会受到一定程度上的影响。大气颗粒物的来源大体上可以分为天然排放源和人为来源，在城市环境中，机动车源、燃煤、餐饮源、生物质燃烧、道路扬尘、工业排放甚至是吸烟等都是颗粒物的主要潜在来源。到目前为止，3nm的颗粒物是人们能够使用现有仪器测出的最小尺度^[1]。根据粒径的大小，大气颗粒物通常分为粗粒子和细粒子，我们把空气动力学直径小于2.5um的颗粒物成为细颗粒物，也就是我们平时所说的PM_2.5，空气动力学直径大于2.5um的成为粗颗粒物，与较粗的大气颗粒物相比，粒径小的PM_2.5，表面吸附大量有毒有害物质，可以经过呼吸沉积在肺部，并传送到其他器官^[2]。气溶胶的化学组成与来源十分复杂，颗粒物中含有丰富的无机水溶性离子（如SO₄^2-、NO₃^-、NH₄ 、Cl^-、Na 、K 等）、痕量重金属元素（Fe、Al、Si、Mg、Ti等）、有机碳（OC）和元素碳（EC）等。

随着大气颗粒物监测技术领域的不断发展，OC/EC、颗粒物的质量浓度、有机组份、离子组成等均广泛地运用于气溶胶来源解析方面的研究。近些年来，正交矩阵因子分析法（Positive matrix factorization，PMF）已经被广泛地运用到了气溶胶的来源解析研究，但是大多数都是集中于气溶胶颗粒物的化学组分的质量浓度方面的研究，然而对于大气颗粒物的数浓度以及其粒径的分布的研究较为少见^[3-5]。据研究表明^[6]，主因子分析（Principal Component Analysis，PCA）法和概率质量函数（Probability Mass Function/PMF)均可在未知污染物来源具体信息的条件前提之下准确地识别出各污染物化学组成特征以及其来源，并且以上所述的两种分析方法得到的源解析结果基本保持一致性。2007年，Chan和Mozurkewich^[7]将监测得到的大气颗粒物粒径数浓度进行了一定简化，然后再利用绝对主因子分析法将气象数据、痕量气体数据和粒径数据结合起来,再对颗粒物的来源进行了深入地研究，通过对这三个采样点的数据的分析将其中的一个因子命名为光化学成核，也就是二次气溶胶的成核，并且该因子对于大气颗粒物污染的贡献最为不容忽视。

气溶胶是大气中的主要污染物，各种微生物污染物和化学有害成分均可吸附于气溶胶颗粒物的表面，在经过人体呼吸作用进入呼吸道，甚至是肺部，对人体的呼吸道，神经中枢系统，心血管和免疫系统等都可能产生极大的危害，从而引发各种难以预料的疾病，同时，很可能也存在一些人类现研究还未发现的或是不可预测的潜在危害。

城市气溶胶颗粒物来源主要有三类，即锅炉等超细颗粒物排放^[71]、城市中机动车等高温燃烧排放^[69-70]、生物质燃烧大量一次污染物直接排放^[72-74]。南京作为国家级中心城市大气细粒子污染状况日益严峻，而考虑到南京地区的大气细粒子来源解析研究的局限性，运用绝对主因子法（APCA），通过多南京大气细粒子的粒径数浓度的分布特征，并结合颗粒物化学组份、痕量气体、气溶胶光吸收系数解析出青奥会期间观测点测得的颗粒物粒径分布，探寻出源的种类以及其来源。

人们的生活与生产的相关活动不断地改变着地球中包含的生物圈、大气圈以及人类圈之间的固然存在的生物地球化学平衡，这也使得气溶胶变成了现如今地球大气污染的主要物质之一，因此探寻出气溶胶粒子的种类及各自的来源是非常有价值与不容小觑额的。针对于大气污染源的研究与解析方法技术乃区别和识别大气污染的繁杂来源并且对其来源的贡献率进行定量地分析的一种技术，这种技术方法可以用来构建环境中大气的质量与各类排放源之间的各种响应关系的桥梁，从而就能够为以治理与控制空气污染为目的的研究提供科学的依据与基础。

1综述

大气颗粒物的来源大体上可以分为天然排放源和人为来源，在城市环境中，机动车源、燃煤、餐饮源、生物质燃烧、道路扬尘、工业排放甚至是吸烟等都是颗粒物的主要潜在来源；大气颗粒物的污染源较多，其中人为的过程所排放的气溶胶细粒子占的比重最大，光化学作用产生的二次颗粒物也对大气颗粒物具有重要贡献。大气颗粒物即我们通常所说的气溶胶（aerosol），是指均匀地分散在大气中的固体或液体颗粒状物质形成的相对稳定的悬浮体系，这些液体或固体颗粒的空气动力学直径在3nm～100um范围内。由于气溶胶粒子的粒径比气态分子大而又比粗尘颗粒粒径小，所以气溶胶粒子并不能犹如气态分子那样遵循服从气体分子的一般运动规律，但是同时也不会受地心引力的作用而发生沉降现象，也就是说，气溶胶粒子是具有胶体的性质的，因此称它才得名为气溶胶，到目前为止，3nm的颗粒物是人们能够使用现有仪器测出的最小尺度^[1]；气溶胶对于空气质量、大气辐射的平衡、人体健康、对流层、云与降水、平流层的化学反应过程全都有较大的作用与影响能力，由此可以得知对于气溶胶颗粒物的研究早已经成为了各国的政府以及世界的公众、各科学家所聚焦关注的课题焦点。

城市气溶胶颗粒物来源主要有三类，即城市中机动车等高温燃烧排放^[69-70]、锅炉等超细颗粒物排放^[71]、生物质燃烧大量一次污染物直接排放^[72-74]。南京作为国家级中心城市大气细粒子污染状况日益严峻，而针对南京地区的大气细粒子来源解析研究的局限性，本章运用绝对主因子法（APCA），通过对南京大气细粒子的粒径数浓度的分布特征，结合痕量气体、颗粒物的化学组分、气溶胶光吸收系数解析出南京北郊地区2016年冬季颗粒物粒径分布特征，并探寻出源的种类及其来源。

2采样与方法

2.1采样地点

采样地点位于南京市气象局观测场内。观测点周围地势平坦开阔，视野广阔无较大遮挡物，没有较高建筑物等，观测点周围没有典型的污染排放源，观测地点距离市中心约8km，具有合适的采集条件。

2.2采样仪器和方法

基于粒径分布的样品采集流程：

Aerosol

Gas

inlet

SO₂分析仪

O₃分析仪

Kr85

NO_x分析仪

Pass-3

PM2.5 cyclone

DMA

CPC

Dri

图1 气溶胶采集流程图

首先其中一部分的气体通过PM_2.5切割头（切割头距离地面约5m高度处），经过一个Nafion干燥管，经过一系列的干燥工作后的气体有一部分开始进入PASS-3进行光学特性监测，测定气溶胶的吸收系数；另一部分同样经过干燥后的气体通过一个中和器（Kr85放射源）先后进入DMA和CPC（SMPS），从而测定气溶胶颗粒物的粒径数浓度。而另一部分的大气样品先经过一个特氟龙（Teflon）膜去除气体中的颗粒物，然后分别进入SO₂、NO_x和O₃分析仪。痕量气体的采集口距离地面距离也约为5m处。

2.3模型介绍

2.3.1绝对主因子分析法

大气气溶胶组分的来源的研究是一项极其复杂的工作，这主要是由于源的种类繁多，源的排放特征多变，排放源类型多样，排放形式众多，对一些组分还存在可能的未知源。因此，对于气溶胶颗粒物的来源的研究解析除力求准确外，有关来源的相关信息还应该实现动态化，从而就能不断地更新和完善，做到与时俱进。

作为大气化学研究的一项基础的工作，长期以来人们投入了大量的研究，也从传统的扩散模式发展到了现在的技术已经比较趋于成熟的受体模型模式等一系列的技术方法，目前正在积极地探索与搜寻以大气化学组分浓度为基础的观测结果的反向轨迹法等。

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