论文总字数：19453字

目 录

1.绪论 1

1.1研究目的和意义 1

1.2国内外研究现状 1

2.采样与仪器 3

2.1采样点及观测时间 3

2.2仪器介绍 3

2.3光学特征的计算 5

2.4 气象数据及后向轨迹 6

3.结果与分析 7

3.1气溶胶光学特性的时间序列 7

3.2光学特性的日变化 9

3.3光学特性与风速风向的关系 10

3.4后向轨迹分析 12

4.结论 15

5.不足与展望 16

参考文献： 17

致谢 19

1.绪论

大气气溶胶是指悬浮在气体中的固体和（或）液体微粒与气体载体组成的多相体系，所谓液体或固体微粒，是指粒子的动力学直径在0.003~100μm范围的液滴或固态粒子^[1]。气溶胶在大气中的实际含量很小，但其消光性质和在大气中相互混合反应生成的二次污染物，对大气能见度、环境、气候和人体健康造成显著影响。原先并没有将雾与霾进行区分，也没有将霾作为一种天气污染现象来对待。雾的定义是水汽凝结物悬浮在近地面，水平能见度低于1km的天气现象。而灰霾是指相对湿度小于80%时，悬浮在空气中的气溶胶使水平能见度小于10km的一种天气现象，气溶胶多为大量细小尘粒或盐粒子等。雾与霾的定义相似，但有很大的区别，形成原因不同，造成的危害也不一样。雾天的发生主要是造成水平能见度的降低，而霾不仅仅是降低能见度，作为一种污染物，它会影响人的身体健康和生活环境。

近年来，在中国京津冀、长江三角洲等地区多次发生的大范围且持续时间长的高浓度雾霾天气引发人们的广泛关注。

1.1研究目的和意义

自第一次工业革命以来，人类生产活动增多，规模增大，使得燃料燃烧大量烟尘的释放，建筑活动中大量粉尘的产生，工业生产中烟气的排放等等，日常生活中，现代交通工具的广泛使用，使得汽车排放尾气中的NO_X增多。以上众多活动的结果就造成了造成许多城市天空愈加浑浊，霾日天数逐年上升。而冬季气候寒冷干燥，降水少，大气状况有利于污染物的积累，因此冬季气溶胶会增多，易发生霾天。黄辉军等人^[2]于2006年利用Anderson采样器在夏、冬两季在南京进行了对PM_2.5 的采样，得出结果表明，PM_2.5浓度的冬季平均值约是夏季的两倍。而施禅臻等人^[3]于2014年2月起用CE318太阳光度计进行了为期一年对南宁地区气溶胶光学特性观测，用微脉冲激光雷达测量得到消光系数由大到小依次为冬季、秋季、春季、夏季，而且散射光学厚度在冬季有极大值，亦证明了冬季气溶胶不易扩散，容易发生霾天。

大气能见度和大气辐射强迫受到大气气溶胶的消光性质十分显著的影响。本次研究利用三波长光声黑碳光度计（PASS-3），结合气象要素，主要探讨气溶胶消光机制和气象要素对其光学特性的影响，试图分析并归纳冬季气溶胶的光学特性。

1.2国内外研究现状

近年来，国内外均对大气气溶胶的消光性质进行了大量的观测研究。例如Ram等人2007年在印度恒河平原的坎普尔对一整年收集的气溶胶进行光学特性研究；Pandolf等人于2011年对地中海盆地西部地区的光学特性进行观测研究；Serm Janjai等人用太阳光度计对泰国四个地区的气溶胶光学特性进行测量；施禅臻等人2014年用太阳光度计对南宁地区气溶胶光学特性的季节变化进行了观测；孙冉等人对气溶胶在上海2013年一次典型的雾霾过程中不同天气下的光学特性进行研究；Tao等人对四川成都气溶胶消光特征和来源进行了观测研究。

研究结果显示，气溶胶的消光性质与颗粒物浓度和粒径谱分布、化学组分和混合状态有关，还有相对湿度会通过影响颗粒物的粒径谱分布、质量浓度等间接地影响气溶胶的消光性质^[4]。

（1）能见度与细粒子的质量浓度具有负相关关系^[5-6]；（2）气溶胶的粒径谱分布对消光系数有重要影响，若气溶胶粒子粒径大小与入射光的波长近似时，则该粒子对入射光的削减要大于其他粒径尺度的气溶胶粒子^[7]；（3）在干状态下（相对湿度小于60%），湿度对气溶胶的影响很小，可以忽略不计；而在湿状态下（相对湿度大于60%），相对湿度对光学特性的影响开始显现，通过影响气溶胶的粒径谱分布、粒子的质量浓度等间接影响了气溶胶的光学特性^[8]。化学组分随相对湿度的增大会进行潮解^[9]，相对湿度越高，干粒子吸湿增长越快，吸湿水分在气溶胶总质量中的比重就越大^[10]，随着粒径的增长，散射截面也就相应地增大，前向散射率也会增大^[11]。由此可见，相对湿度的大小的确对气溶胶的消光系数产生影响。（4）实际大气气溶胶是由多种化学物质构成的，其中元素碳对气溶胶的光吸收作出主要贡献，需要在研究分析中重点关注，为了描述元素碳在气溶胶中与其他成分的组合方式，引入混合状态这一状态参量。元素碳的混合状态不同，气溶胶的粒径大小、密度等各种物理性质也就不同，导致吸收系数和散射系数等光学参数会发生相应的变化^[12-13]。（5）各化学组分会对气溶胶消光性质做出的贡献不同，该贡献的计算方式主要有两种，一是测量气溶胶粒子的数浓度、化学成分在不同粒径尺度上的分布及各化学组分的复折射率，利用Mie理论建立经验公式计算消光系数；二是对吸收系数、散射系数和化学组分的质量浓度进行多元线性回归^[14]。目前国内通常使用美国IMPROVE经验公式或多元线性回归计算各化学组分的消光贡献^[15-22]。

国内外学者对在对气溶胶吸收性质的测量方面还有较大的争议，国际上使用的仪器测量方法众多（如滤膜采样法、原位测量法、差值法、遥感测量法等），各种方法测量所得的吸收特性表示形式不一致（吸收系数、光学厚度、复折射指数等）。所以对比分析不同的测量方法，统一吸收特性的表现形式，交叉对比测量结果，减小不确定性是十分必要的。使用用Mie理论建立的公式对实际气溶胶的光学参数进行计算会产生不可避免的误差，Mie理论的假设前提是十分理想的均匀分布的球型粒子，而现实情况下气溶胶粒子的形态是多种多样的，粒径谱分布也是不确定且会变化的。Mie理论在实际研究中广泛的运用就不可避免地对研究分析造成负面影响，为了缩小负面影响，增加计算的准确性，就需要完善Mie理论，分析气溶胶的化学组分的粒径谱分布，收集不同形状的气溶胶粒子的光学参数，研究形状对光学特性的影响，修正假设，以便建立更加准确的数值模型，减少数值模型与实际的偏差。

对比国外进行的有关气溶胶消光性质的研究，国内的分析研究存在诸多不足之处，观测网络需要完善，覆盖范围偏小，数值模式的建立过于简单，使用的仪器基本是国外研制，对高精度仪器的研究开发少。使用的仪器多种多样，不同团队使用不同仪器对同一地区的观测，得出的数据类型也不同，得出吸收、散射系数和光学厚度不能直观地进行对比分析，进行数据换算时可能会导致误差的扩大，这些问题都需要去解决。

本次研究的优势在于使用的是三波长光声黑碳光度仪（Three-wavelegth photoacousticsoot spectrometer，PASS-3），该仪器使用的是光声法测量吸收系数，是目前所有测量方法中，准确性最高的。

2.采样与仪器

2.1采样点及观测时间

本次观测使用的采样仪器放置于南京市浦口区大气环境监测站（118°70′E，32°20′N，海拔62m）的恒温集装箱内，距南京市区约为15 km，监测站北侧是南京市浦口区盘城镇，南面依靠着龙王山，偏东约2 km有南京钢铁厂、东北约10 km处为南京市扬子石化、氮肥厂等大型企业。秋、冬季节是南京地区雾霾发生的主要季节，所以观测时间定为11月17日至12月7日。

2.2仪器介绍

PM_2.5切割头

Nafion drier

PASS-3

图1.1 观测仪器结构

样气由集装箱顶PM2.5切割头过滤后通过Nafion drier干燥后进入PASS-3（如图1.1所示）。此次观测使用三波长光声黑碳光度仪（Three-wavelegth photoacousticsoot spectrometer，PASS-3）对405、532和781 nm这三个波长下气溶胶的吸收系数（absorption coefficient，β_abs）和散射系数（scattering coefficient，β_sca）分别进行测定。PASS-3的采样流速为1 lpm，时间分辨率 2 s，测定范围小于 8000 Mm^-1，测量精度小于10%，205、532和781nm波长下的吸收系数和散射系数的最低检测线分别为1.5、2.0、0.15和2.0、3.0、1.0，对应的最大功率分别是0.6W、0.4W和2W。该仪器的正常工作环境的温度在10至40℃之间，且相对湿度小于70%。当温度高于40℃时，可能会损坏激光，而当相对湿度高于70%时，可能导致仪器本身的性能退化。

图1.2 PASS-3仪器结构实图

该仪器主要由谐振器、激光器、麦克风、压电校准源以及积分球/光电检测器组成，另外还有温湿传感器和压力传感器两个辅助设备（如图1.2所示）。

图1.3 光声光谱仪示意图

PASS-3采用的是原位测量法中的光声法，而散射系数的测定使用的是积分浊度仪法。光声法是目前测量吸收系数最好的方法，准确性很高。光声光度仪的具体工作原理^[23]：光声光谱仪的结构示意图如图1.3所示，光束功率以光声光谱仪的声共振频率进行调制。光吸收组分（气体或气溶胶）通过吸收式气体膨胀将激光束功率转换为声压波。麦克风检测声信号，因此产生光吸收的测量。压电盘用于确定光谱仪的声共振频率和谐振器品质因数（增益）以校准系统。声学陷波滤波器是主谐振器长度（即声波）的长度为14cm的管，并且它们通过破坏性干扰来操作。滤波器还提供开放的体积，使得由窗户上的光吸收产生的不需要的声音的体积效率或在陷波滤波器本身是相当低的。这些过滤器阻挡大部分气流泵的噪声和通过吸收窗户光线进入光谱仪产生的杂散声。用于激光束的孔被放置在压力节点处以使它们与谐振器模式的耦合最小化。

反射距离尺寸的光吸收系数（β_abs）由声压P_m测定，用（校准的）麦克风测量并校正前置放大器增益;谐振器质量因子Q； 谐振频率f₀；在f₀处的激光束功率的傅立叶分量为P_L；谐振器横截面积为A_res。吸收系数的表达式为：

（1）

其中γ=1.4是空气中等压比和等离子体比热之比。

P_L= 50 -150 mW，A_res= 5.07 cm²，f₀= 500 HZ，Q=80 。

光声光谱仪的带宽约为πf₀/（4Q）= 5 HZ。

等式（1）中谐振器的光声系数为P_m（P_L β_abs）^-1 = 12.8 Pa（Wm^-1）^-1

举个例子，指示光吸收系数 β_abs= 7.5 Mm^-1的压力测量值的为P_m = 6 μPa。

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