论文总字数：18561字

目 录

第一章 生物组织的辐射损伤效应 4

1.1辐射分类 4

1.1.1电磁辐射和粒子辐射 4

1.1.2电离辐射和非电离辐射 4

1.2电磁辐射 4

1.2.1紫外线 4

1.3电子与物质的相互作用 5

1.4辐射作用的时间进程 5

1.4.1电离辐射的原初作用过程 5

1.4.2电离辐射作用的时间表 5

1.5 电离辐射生物效应的多尺度研究方法 6

第二章 剩余电子模拟的理论困难 8

2.1多电子系统的密度泛函理论（DFT） 8

2.1.1DFT理论介绍 8

2.1.2自相互作用问题 9

2.2 自相互作用的修正(SIC)方法 10

2.2.1自相互作用修正（SIC）的相关理论 10

2.2.2模拟实验的研究过程 12

第三章 碱基对上SIC参数的优化 13

3.1相关软件和理论介绍 13

3.1.1分子的构建（ATEN） 13

3.1.2DFT的实现（CP2K） 13

3.1.3计算实例 14

3.2结果和分析 17

3.2.1 实验结果 17

3.2.2 分析讨论 18

第四章 小结与展望 20

4.1小结 20

4.2展望 20

参考文献 21

致谢 22

DNA碱基对上剩余电子自相互作用的参数化修正方法

朱东燊

Abstract: DNA damage caused by low energy electron is a significant factor in ionizing radiation biological effect. In this paper, we give density functional theory to describe self-interaction of excess electron, after an introduction of ionizing radiation and its biological effect. Then we systematically simulate distribution of single electron on the dimer of thymine and its anion by using self-interaction correction and compare it with MP2 to get the most suitable parameters. After that, we analyze and discuss the results.

Key words:ionizing radiation；DNA；Self-Interaction correction（SIC）

第一章 生物组织的辐射损伤效应

19世纪末，各种射线被陆续发现。伴随着相关研究的持续发展，科学家也开始着眼于对辐射的研究及应用。如今，生物组织的辐射损伤由于它在医学和太空辐射研究中的重要性已成为当今广为关注的一个领域。

在生物学环境中，电离辐射的两个主要的产物是电子和自由基，两者都有能导致生物分子尤其是DNA损伤的势能。而在很长的一段时间内，科学家都认为造成损伤的主要原因是自由基，但是在21世纪初的一篇学术文章中，研究人员通过实验发现电离产生的低能电子同样可以导致生物分子尤其是DNA分子的断键。自此，低能电子对生物分子的影响研究开始陆续发展起来。其中最引人注目的是,能量低于DNA化学键断裂的电子,也能导致DNA损伤。

本章首先介绍辐射生物损伤的基本概念，并介绍描述辐射生物损伤的基本理论框架和多尺度模拟方法。

1.1辐射分类

1.1.1电磁辐射和粒子辐射

辐射能按性质划为两类，其一是电磁辐射；其二是粒子辐射。粒子辐射通常来自于高速粒子，它们通过消耗自身动能传播能量。两种辐射还有另外的区别，电磁辐射仅有能量而无静止质量；粒子辐射既有能量，又有静止质量。

1.1.2电离辐射和非电离辐射

就作用方式又可以将之分为电离辐射和非电离辐射。由自身直接引起电离的或由所生成的次级电子引起电离的，这两种情况导致的辐射都可以称为电离辐射。而与之相反的非电离辐射一般只能引起振动等行为而非电离。

电磁辐射是以交变振荡的形式向波矢方向传播的电磁波。它们穿过物质和空间而传递能量。如以电磁波的速度为C，在真空中的数值为3*10¹⁰cm/s。相邻波峰间的距离λ称为波长。每秒通过某一点的波数叫做频率ν，频率与波长的乘积等于波速，即C=λ*ν除了X射线、γ射线和紫外线外，雷达波、热辐射和可见光等都是电磁辐射，它们具有相同的波速，但频率和波长彼此不同。

1.2电磁辐射

1.2.1紫外线

关于电磁辐射这里只介绍紫外线。按照波长的区别，紫外线可分为三类：近紫外线（300~380nm），远紫外线（200~300nm）和真空紫外线（10~200nm）。在放射生物学中，近紫外线和远紫外线具有不同的生物学效应。真空紫外线几乎只能在真空或氮气中传播，及时很薄的空气层也能将真空紫外线全部吸收。

紫外线光子的能量E与它的波长λ之间有如下关系：E=1240/λ（eV）所以远紫外线的生物学效应要强于近紫外线。由于紫外线的能量相对更低，可以造成对如形成DNA链中的胸腺嘧啶二聚体产生相对单一的损伤，所以在DNA的损伤效应研究中，紫外线也有一定的重要性。

1.3电子与物质的相互作用

电子的质量最小，带有负电荷，每当它们接近介质原子的轨道电子时，运动方向发生偏转，所以径迹是高度扭曲的，因此，穿透的深度总是要比它们真正的径迹长度短得多。由于电子是成束入射的，因此不能轻易画出像α粒子那样的比电离曲线。

当电子与原子核发生弹性碰撞时，电子的运动方向被偏转，并且能量减少。这样的作用几率随吸收物质的Z²而变化。约为1/E_k²，此处E_k代表入射电子的动能。

如果负电子或正电子与介质的核发生非弹性碰撞，电子突然减速，以电磁辐射的形式解出能量，这样的辐射常称为轫致辐射，产生轫致辐射的几率随吸收介质的Z²而改变。

若带电粒子通过介质的速度超过光子就会发射出可见光。

1.4辐射作用的时间进程

1.4.1电离辐射的原初作用过程

电离辐射对生物体的作用从开始接受辐射的时候开始，一直到在细胞出现可见的损伤的这段时间内，进行着复杂的原初过程和强化过程。这个过程包括三个阶段的内容。而在此过程中，各种物理化学过程在生物细胞内进行，包括辐射能量的吸收，激发和电离现象以及化学键断裂等。通过对辐射的吸收，细胞中的部分大分子得到能量处于激发或电离态，一些物理化学反应也随时间的推移逐个进行，这些过程都可以细胞的初始损伤。部分细胞结构的破坏导致酶的不规则释放，这将导致损伤的扩大化，直至最后引起可见的病变。

1.4.2电离辐射作用的时间表

　　根据电离辐射作用时间过程，在不同的时间尺度上发生了不同类型的相互作用和反应，具体如表１所示。这些从小原子核层次的电离，大到器官层次的损伤，需要非常细致的跨时间和空间尺度的综合研究。

表１ 辐射生物效应的时间尺度和发生过程

1.5 电离辐射生物效应的多尺度研究方法

图1给出了电离辐射生物效应的与细胞作用涉及的各种过程。首先沿着电离辐射径迹，大量的能量在生理溶剂中沉积下来，并生成丰富的二次电子。其中，每1Mev能量可产生大约5×10⁴二次电子，这之中有77%能量低于20eV，有27%能量在0-1eV之间。由此可见，低能电子对DNA的影响非常重要。这些子与生物体作用，首先是附着到不同的分子上，例如DNA中的碱基；然后它们会发生转移，在化学键较弱、电负性较强的位点落脚，引起生物分子及其功能的改变。

图1 辐射造成DNA损伤的过程

图2描述了对不同时间尺度和空间尺度的微观过程，应当使用不同的理论方法的事实。其中对电子引起的损伤初始过程的描述，需要运用量子力学方法来描述电子的转移和激发作用。目前比较成功的是密度泛函（DFT，Density Functional Theory)方法[11,12,13]。

图2 给出了理论和实验研究生物体辐射损伤的基本方法。

剩余内容已隐藏，请支付后下载全文，论文总字数：18561字

相关图片展示：