聚离子液体催化剂的合成与性能研究

 2023-04-01 02:04

论文总字数:21847字

摘 要

离子液体作为一类特殊的单体,可聚合形成高分子材料,目前已经吸引了研究者的广泛注意。本论文利用离子液体侧链官能化以及溴代化得到离子液体前驱体,再通过有机基团聚合而成聚离子前驱体进而与杂多酸阴阳离子交换,合成出分子量大的聚合物。利用红外光谱、热重分析进行表征确定其结构与组成。以双氧水为氧化剂,环己烯为原料,考察该催化剂在环氧化反应的催化性能,确定最佳反应条件。在4 mmol双氧水,10 mL乙腈,0.1 g催化剂,70℃反应温度以及5 h反应时间的条件下,该聚离子液体呈现出最佳的催化效果,环己烯的转化率和选择性高达100%和91.81%。反应的催化剂回收利用后发现其复用性能也很稳定。

关键词:聚离子液体;环氧化;有机无机杂化;非均相催化

Synthesis of the Poly Ionic Liquid Catalyst and Study of Its Properties

Abstract

This polymer catalyst was used in the epoxidation reaction which uses H2O2 as oxidant and cyclohexene as raw material to study its catalytic performance. The result showed that this catalyst achieved optimum efficiency of 100% conversion and 91.81% selectivity in the optimized reaction condition of 70℃ temperature and 5h reaction time with 4 mmol H2O2, 10 mL acetonitrile and 0.1g catalyst. The study on the recycled catalyst showed a high activity when reuse.

In this paper, first of all, the Ionic Liquid precursor is gain by methods of using side chain faculties and bromination in the condition of ionic liquid. Then, a kind of high-molecular polymer is synthesized by anion-exchanging of heteropolyacid and polyion precursor which is the organic group polymer of ionic liquid precursor. This polymer is characterized by FR-IT, TG and other methods. Ionic Liquids, a special monomer which can polymerize into high polymer materials, have now draw wide attention of the researchers.

Keywords: Poly Ionic Liquid; Epoxidation; Iorganic Organic Hybrid; Heterocatalysis

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1背景前言 1

1.2概念与概述 1

1.2.1离子液体(Ionic Liquid) 1

1.2.2杂多酸(Heteropolyacid) 2

1.2.3聚离子液体(Poly Ionic Liquids,PILs) 2

1.3合成方法 2

1.3.1离子液体的合成方法 2

1.3.2聚离子液体的合成 3

1.4运用与发展 3

1.4.1离子液体的应用 3

1.4.2聚离子液体催化剂的应用 4

1.5 本论文研究的意义 5

第二章 实验部分 6

2.1药品与仪器 6

2.1.1化学试剂与药品 6

2.1.2反应仪器与装置 6

2.2催化剂合成步骤 7

2.3催化性能检测反应 9

2.3.1烯烃环氧化 9

2.3.2苯甲醇氧化 9

2.4表征方法 10

2.4.1取样分析方法(气相色谱) 10

2.4.2红外光谱分析 10

2.4.3热重分析法 11

第三章 数据结果与讨论 12

3.1傅立叶红外光谱分析 12

3.2热重分析 13

3.3催化剂性能考察 14

3.3.1不同催化剂对环己烯环氧化反应的影响 14

3.3.2.双氧水用量对环己烯环氧化反应的影响 14

3.3.3反应时间对环己烯环氧化反应的影响 16

3.3.4反应温度对环己烯环氧化反应的影响 17

3.4 催化剂适用性考察 18

3.5 催化剂重复性能 18

第四章 全文总结 20

4.1离子液体的选择结构 20

4.2氧化反应 20

4.3最佳反应条件 20

4.4重复性能研究 20

致谢 21

参考文献 22

第一章 文献综述

1.1背景前言

如今人们提倡绿色,所有的产业与研究也倡导绿色发展,绿色化学引领者国际发展方向,它是绿色化学[1]的前沿领域,随着时代的变迁,世界各国的科学技术与经济形势日趋多样化和前沿化,节约资源和保护环境成为了基本要求,因此离子液体作为一种催化剂或反应介质,它有着挥发性为零等许多环境友好化的优点,逐步为绿色化学的发展增添新的内容。

1.2概念与概述

1.2.1离子液体(Ionic Liquid)

离子液体是一种结构中包含有机阳离子和无机阴离子的液体,而阳离子较大,阴离子较小,因为在室温中是呈现出液态或者熔融态,前者即为离子液体,后者则为离子熔融盐 [2]。在室温或接近室温下为液态熔盐(-30-50度)体系并且呈现出液体状态。因为离子液体有着良好的性质,所以大量的被运用在催化、吸收、萃取、导电、过滤等一些分离领域[3]

表1.1 常见阳离子、阴离子以及则功能化离子结构

Cations

Anions

Cl- SnCl3- CFCOO- CF3SO3- AlCl4- (CF3SO2)2N-

NO3- H2PO4- AsF6- CH3(CH2)NCOO-

FILs

特点与特性

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