污染气体吸收光谱特性及在差分吸收激光雷达中的应用

论文总字数：17445字

目 录

1 引言 4

1.1 中红外差分吸收激光雷达的发展背景以及应用意义 4

1.2 中红外差分吸收激光雷达的特点与优势 5

1.3 差分吸收激光雷达国内外研究进展 5

2 数据与方法 6

2.1 HITRAN数据库 6

2.2 逐线积分算法 7

3 中红外波段SO₂污染气体光谱特性分析 8

3.1 定量测量气体浓度的理论依据 8

3.2 分子吸收光谱 8

3.2.1 谱线强度 8

3.2.2 谱线线型 9

3.2.3 吸收特性参数 10

3.3 SO₂污染气体在中红外波段的光谱特性分析 10

3.3.1 中红外波段下SO₂气体的主要吸收带与背景气体 10

3.3.2 影响气体吸收截面的因素分析 11

3.3.3 峰值与线宽随温度压强变化的分析 13

4 气体光谱特性在差分吸收激光雷达中的应用及讨论 14

4.1 中红外差分吸收激光雷达系统 14

4.2 SO₂探测波长选择与讨论 17

4.3 背景气体存在情况下的SO₂浓度反演模拟 18

5 总结与讨论 20

参考文献 21

致谢 22

污染气体吸收光谱特性及在差分吸收激光雷达中的应用

张逸扬

，China

Abstract: With the fast development of economic,the environmental problem of our country is getting worse and worse.Now the differential absorption lidar is one of the main means used in detecting polluted gas,it has high time resolution and spatial resolution,it also responds quickly when detecting gas compared with other Radar.This paper is based on HITRAN2012 and uses LBLRTM to analyse the main spectral information of sulfur dioxide gas in the middle-infrared band. The main absorption band and background gas of sulfur dioxide are also analysed in this paper. Further more,this paper researchs the effect of temperature and pressure on the spectrum,then chooses the appropriate wavelength pair of DIAL when detecting sulfur dioxide.Based on the wavelength pair,this paper further simulates the detection capability of lidar system.

Key words: sulfur dioxide;Line-by-Line;spectral information;differential absorption lidar

1 引言

1.1 中红外差分吸收激光雷达的发展背景以及应用意义

随着改革开放以及经济水平的进一步发展，我国的现代化进程早已取得了显著的进步，同时伴随而来的便是工业化尤其是重工业化程度的提高。众所周知，如今的环境污染早已十分严重，其中占比最大的便是重工业污染，许多的污染物便是被工厂排放出来的。在我国如今的能源结构中，燃煤发电仍然是生产生活中最重要的发电方式，与此同时我国的工业污染早已十分严重。工业化所排放出来的污染物主要是SO₂，NO和NO₂等。根据环保部的规定，二氧化硫(SO₂)是工业区,尤其是火电厂排放物中的重点监测对象。酸雨对大自然以及人体和建筑物的安全危害极大，而酸雨形成的主要原因便是SO₂，在以农业为主要经济来源的地区，土壤肥沃度也会受到酸雨的严重影响，进而对农作物造成非常严重且不可逆转的危害，从而造成当地的经济损失。另一方面，如果人体长期处于一定浓度的二氧化硫之中，便会产生慢性中毒现象，危害人体健康。监控工业污染气体的重要性已经不言而喻^[1]。我国近年来SO₂的年排放量如图1.1所示。

图1.1 二氧化硫(SO₂)年排放量

为了有效地减少污染物对于环境的危害，我国于近期实施了污染排放总量控制法规，而这项法规能否有效地实施，则取决于污染物尤其是污染气体的监测水平。近年来尤其是21世纪以后，我国以及世界上其他国家越来越重视对于大气污染物的研究，投入也越来越大，在其中，激光雷达探测技术因为其独到的特点在污染物的监测中占有了举足轻重的地位。

1.2 中红外差分吸收激光雷达的特点与优势

随着主动遥感技术的发展以及大气探测需求的进一步增长，差分吸收激光雷达逐渐成为探测大气污染气体的主要手段^[2][3]。与一般的大气探测手段，如天气雷达以及微波探测相比，激光具有指向性和单向性等优势，这些优异的性能使其更加适合大气环境尤其是污染物气体的监测。差分吸收激光雷达以同一光路向大气中发射波长接近的两束脉冲激光。其中一个波长处于被测气体的吸收线上，它被待测气体强烈吸收；另一个波长处于待测气体的吸收线的边翼上或吸收线外，待测气体对它吸收很小或没有吸收。由于这两束激光波长相近，对其它气体分子和气溶胶的消光基本相同，两束激光的回波强度的差异只是由待测气体分子的吸收引起。从而根据两个波长回波强度的差异可以确定待测气体分子的浓度。运用差分吸收激光雷达探测时，可以不用考虑大气中除被测气体以外的其他物质的影响，也可以忽略光学仪器测量精度的影响。而在大气中，各种污染气体具有许多吸收谱带，而每个吸收带都有相当多的吸收谱线，只有精确地了解各个谱线的位置，谱线的强度以及在不同的气压温度之下谱线的形状，才能够最大精度得计算各个污染气体的吸收特性，在此基础上进一步反演污染气体的浓度分布^[4][5][6]。

1.3差分吸收激光雷达国内外研究进展

20世纪60年代，Schotland^[3]首次提出使用DIAL(差分吸收技术)测量大气中的水汽含量，光源为红宝石激光器，温度可调谐也一并实现，波长为693.7nm到684.5nm。20世纪70年代初，德国的U.Platt 和D.perner提出了差分光学吸收光谱技术（DOAS）并把这种技术应用于大气科学领域，主要探测大气中的SO₂，NO，NO₂和O₃等气体。在20世纪80年代末，在欧盟范围内DOAS技术得到认可从而获得了进一步发展。结构方面，1992年John等采用CCD阵列代替光电倍增管，测量速度得到了提高，使污染气体测量实现了自动化。光谱分析处理方面，1996年，Stutz等对多光谱反演方法进行了改进，使得气体的浓度测量更加真实。1999年，美国空军研究实验室在国防部的配合下，成功研发了中红外波段的双波长DIAL，用来测量较低浓度的气态化学物质，其波段为3-5µm。，最大可测距离超过5km^[7]。2001年，为了测量对流层尤其是其中浓度很小的SO₂，O₃和NO₂，日本首次研发了多波长差分吸收激光雷达^[8]。而在我国开展DOAS技术研究的单位还较少，主要有中科院安光所，中科院大气物理研究所以及哈工大等，其中安光所利用DOAS技术开展污染气体探测最为广泛。2013年，安徽光机所对差分吸收系统进行了系统性的探测实验，该系统可以稳定运行，输出能量稳定，波长的精度高，系统虽然更加复杂但也相对应得完善了许多，实时测量精度更高，因为其稳定的特性可用于长时间观测而不会出现异常数据。2016年，为了更加准确地测量水汽，中科院上海技物所自主研发了一套波长为935nm的差分吸收激光雷达，差分波长对为935.860nm和935.776nm，可精确地得到上海市(主要是边界层)的水汽分部的垂直廓线，此套系统白天夜晚均可实现高精度观测，时空分辨率为60s和30m，均较高。总的来说DOAS技术在我国才发展了10年多，还有许多问题没有解决，发展前景广阔。

本论文便建立在此背景上，通过对大气中的主要污染气体(本文主要讨论SO₂)进行光谱分析，从而进一步研究NO₂光谱在差分吸收雷达中的应用，改善雷达的波长选择以及SO₂气体在各种温度压强下的浓度反演的精度，以达到提升差分吸收激光雷达的可靠性的目的。

2 数据与方法

2.1 HITRAN数据库

在大气中，各种污染气体具有许多吸收谱带，而每个吸收带都有相当多的吸收谱线，只有精确地了解各个谱线的位置，谱线的强度以及在不同的气压温度之下谱线的形状，才能够最大精度得计算各个污染气体的吸收特性，在此基础上进一步反演污染气体的浓度分布。

1973年，美国空军剑桥实验室为了更好地对大气进行研究，汇集了众多学者，提出了HITRAN(High-resolution transmission)数据库，即高分辨率大气分子吸收光谱数据库。该数据库近年来一直在不断更新和完善，我们可以从哈佛大学的官网上下载最新的HITRAN数据库。HITRAN数据库记录了不同气体分子的每一条谱线的位置，谱线的强度，还有气压漂移系数，低能态转动量子数，温度依赖系数以及空气展半宽和自展半宽等。

为了保证数据的准确性，本文将以HITRAN2012数据库为基础，进行相关的计算和分析。从哈佛官网上下载完HITRAN数据库后，可使用Java HAWKS软件提取数据。HITRAN2012数据库中所包含的数据大小为160个字节，数据的参数类型和各个参数的含义如表2.1所示。

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