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目 录

1 研究背景 1

1.1 气溶胶及光学特性 1

1.1.1 气溶胶光学性质 1

1.1.2黑碳气溶胶特性 1

1.2 研究内容 2

1.3 技术路线 3

2 观测数据与模型建立 3

2.1 采样点与采样时间 3

2.2 主要观测仪器 4

2.3观测结果 4

2.4黑碳的形态 6

2.4.1 核壳模型下黑碳的状态与计算 6

2.4.2 外混合模型 6

3 结果与讨论 7

3.1 核壳模型下分粒径段气溶胶粒子吸收对消光的贡献 7

3.1.1 干态下不同粒径段黑碳吸收对消光的贡献 7

3.1.2 环境相对湿度下不同粒径段黑碳吸收对大气消光的贡献 10

3.1.3干态下与环境相对湿度下黑碳吸收对消光贡献比较 12

3.2 核壳模型下PM_2.1与PM₁₀的吸收对消光的贡献 15

3.2.1 PM_2.1与PM₁₀消光系数与吸收系数随时间变化 15

3.2.2 环境相对湿度对PM_2.1与PM₁₀的吸收对消光的贡献的影响 17

3.3外混合模型与核壳模型黑碳吸收对消光贡献的比较 19

3.3.1外混合模型下黑碳吸收对大气消光的贡献 19

3.3.2 外混合模型下与核壳模型下的黑碳气溶胶吸收对消光的贡献比较 21

4 结论与展望 25

4.1 研究结论 25

4.2 展望 26

参考文献: 26

致谢 28

核壳模型下黑碳吸收对南京大气消光的贡献

付泽宇

，China

Abstract: Aerosols have important effects on atmospheric radiation, which can change the extinction characteristics of the atmosphere. The absorption characteristics of black carbon aerosol play an important role in the atmospheric radiation process and climate system. Theoretical studies have shown that the absorption coefficient of black carbon aerosol with the same mass is related to its particle size distribution and its existing form, and is also related to environmental factors such as relative humidity. This study used observational data from 15 October to 13 November 2013,

optical properties of aerosol particles scattering model combined with k-EC- meters of typical size ranges in different relative humidity conditions are analyzed, especially the absorption characteristics of nuclear shell model of black carbon aerosol were analyzed, given the observation period the total absorption extinction contribution of black carbon aerosol particles with different particle size on the absorption and their contributions, with the relative humidity changes, and by comparison with the extinction characteristics of the hybrid model outside, discusses the contribution of atmospheric extinction in different mixed state.

The result shows: 1) with the increase of relative humidity, the extinction of black carbon aerosol increases; 2) the contribution of black carbon absorption to extinction in dry state is greater than the contribution of black carbon absorption to extinction under ambient relative humidity; 3) the contribution of black carbon absorption to the extinction of nuclear shell model is larger than that of the outer mixing model.

Key words：Black carbon；extinction contribution；relative humidity；Core-shell model

1 研究背景

气溶胶及光学特性

1.1.1 气溶胶光学性质

大气气溶胶对于气候变化有重要的影响。实际大气中的气溶胶是各种成分的混合体，不同的混合方式影响了气溶胶的尺度分布，折射指数，从而影响气溶胶的光学特性（牛生杰，2001）。大气气溶胶能够散射与吸收太阳短波辐射与地面长波辐射，直接影响大气辐射平衡。同时气溶胶粒子作为云凝结核可以影响云的辐射，间接影响大气辐射（李建云等，2009）。大气气溶胶能够影响大气能见度，大气中PM_2.5含量高可引起灰霾天气，目前北京、广州等大城市灰霾事件时常发生, 持续性的重污染天气已成为我国城市地区要面对的严重问题。南京地区常年出现灰霾现象, 出现频率极高, 霾天已经成为南京气象上的标志之一(胡荣章，2009)。

颗粒物的吸湿增长特性可以影响颗粒物在大气中的真实尺寸，同时也能改变粒子的光学性质。大气气溶胶的吸湿增长是指气溶胶在周围环境相对湿度增加时的吸水能力，它是联系气溶胶微物理和化学参数的桥梁和纽带之一，也是气溶胶光学性质的决定性参数之一（吴奕霄，银 燕等，2014）。气溶胶与其他气溶胶以不同状态混合后，其吸湿增长对气溶胶的尺寸增大影响不同，进而消光影响也有所不同，即不同混合模型下的气溶胶的消光性质不同，其吸收与散射均有所改变。且由于混合状态的不同，不同模型下气溶胶的吸收散射也有所改变。

在全球范围内开展城市气溶胶吸湿性的研究并不多，多局限在欧洲（Ferron等，2005 ；Tschiersch等，1997）美国（Zhang ，McMurray等，1993；Sakurai等，2005），日本（Mochida等，2006）地区，而且最长持续时间也只有几周。国内关于利用H-TDMA对气溶胶粒子吸湿性的研究很少。相关研究有Massling等（2009）报道了北京大气亚微米颗粒物的吸湿性，指出颗粒物的吸湿性质与颗粒物的粒径大小和污染程度以及季节有关。Eichler 等（2008）在广东的研究中测定了描述性吸湿增长因子，并用来计算散射系数。

环境湿度改变影响了气溶胶粒子的尺度，形状等因素，从而影响气溶胶的光学特性。大气气溶胶通过影响大气的辐射特性从而影响地球的气候与温度，其中产生正辐射强迫的气溶胶主要是黑碳气溶胶。黑碳气溶胶的强吸光作用对气溶胶消光有重要贡献。本文通过计算黑碳吸收在环境湿度条件下对于大气消光的贡献，初步得到气溶胶对于能见度的影响，证明其对于人类的日常生活是有极大的影响的。

1.1.2黑碳气溶胶特性

黑碳气溶胶，指悬浮在大气中的黑色碳质颗粒物，是一次大气污染物。除了生物质燃料不完全燃烧所排放的黑碳气溶胶，随着工业的快速发展，能源消耗和汽车尾气所排放的黑碳气溶胶成为大气黑碳气溶胶的主要来源，城市地区尤其明显。黑碳气溶胶能影响大气中的各种化学和光化学反应，对大气中气粒转化过程也起着重要作用（汤莉莉，2011）。黑碳气溶胶能够吸收太阳辐射，加热大气，对地面有降温效应，从而影响地气系统的辐射平衡（杜川利等，2013）。联合国政府间气候变化专门委员会（IPCC）第五次评估报告指出人类对气候系统影响日益增加，人类活动向大气中排放碳，使得气候变暖。为了应对气候变化，全球绿色和低碳成为潮流趋势。因此研究黑碳吸收加热大气是当前科研的热点内容。

众多学者通过观测实验或模式模拟对其开展研究（Novakova和Hansen，2004；Hugwant等，2000；Pakkanen等，2000；吴涧和符淙斌，2005；张瑛和高庆先，1997；张美根等，2005）。在观测实验方面，国外黑碳气溶胶的研究较早。美国科学家从20 世纪70 年代开始进行黑碳气溶胶的系统测量；80 年代该测量得到国际上的广泛重视；90 年代以来，国际上开展了多项大规模的气溶胶观测实验，重点观测对象都是黑碳气溶胶。而我国气溶胶的排放量大，但是我国对于黑碳气溶胶的认识十分有限。为了提高和改进对黑碳气溶胶的认知水平，80年代我国科学家开始进行黑碳气溶胶的测量研究，90 年代在各站点开展黑碳气溶胶的测量，最近几年开展了很多黑碳气溶胶领域的工作（许黎和王亚强，2006）。但受测量设备数目及项目资金的限制，中国在其源排放和大气浓度的测量方面对于黑碳气溶胶研究很有限，城市大气中的黑碳观测工作少，能够进行黑碳气溶胶测量的地区也是非常有限的。因此对于黑碳浓度的大范围，长时间测量研究分析还有待深入。

黑碳气溶胶对太阳辐射的强吸收作用已经成为气溶胶气候效应研究中的一个重要内容（Haywood和Boucher，2000；Menon等，2002）。蔡子颖等（2011）发现天津市夏季黑碳气溶胶浓度均值为6.3μg/m³，占PM₁₀ 质量浓度的4.17%，其吸收消光占气溶胶总体消光的10.23%。吴兑等（2009）利用其他仪器对黑碳仪观测结果进行了订正，并分别测量了PM₁₀、PM_2.5、PM_1.0 中黑碳的浓度，对黑碳浓度，浊度计观测的散射系数，以及导出的单次散射反照率进行了分析。车慧正等（2007）利用天空辐射计得到北京地区大气气溶胶单次散射反照率和粒子谱分布变化特征，发现冬季由于黑碳气溶胶吸收影响会降低气溶胶单次散射反照率。因此，对南京地区黑碳气溶胶消光系数、吸收系数等表征大气气溶胶状况的物理参量进行研究，可以更好地了解南京城市黑碳气溶胶对消光的贡献，对研究南京大气环境污染、气溶胶气候效应有重要意义。

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