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目 录
1引言1
2材料与方法2
2.1观测站点和数据2
2.2监测仪器2
3 O3及其前体物体积分数变化特征3
3.1 O3及其前体物月变化特征3
3.2 O3及其前体物日变化特征4
3.3 OX 及NO2/NO比值变化特征7
3.4 O3"周末效应"9
4气象要素对O3体积分数的影响11
4.1 O3体积分数与气象要素相关性11
4.2 O3体积分数统计回归方程14
5结论与展望15
参考文献15
致谢19
南京北郊臭氧体积分数变化特征及其影响因素分析
雷山东
，China
Abstract:Based on the observation data of the volume fraction of ozone (O3) and its precursors (NO, NO2, NOX and CO) and meteorological data in June, September, December 2013 and March 2014 in the northern suburb of Nanjing, the characteristics of O3 and its precursors and the relationship between meteorological factors and O3 volume score have been discussed.The results showed that the mean values of O3 volume fraction in March, June, September and December were (19.86±15.31)×10-9, (31.28±24.32)×10-9, (20.88±18.03)×10-9 and (7.47±9.18)×10-9,respectively. The diurnal variation of O3 volume fraction presented a single peak type and showed a obvious "weekend effect" that O3 volume fraction in weekdays was higher than that in weekends. The ozone precursors showed bimodal distribution and had a significant negative correlation with O3. The 1-hour mean value of NO2 / NO in the night is larger than that in the day, with peak occurring less than 2~3 hours behind O3.Usually the volume fraction of atmospheric oxidant OX (NO2 O3) was mainly affected by O3 during the day,however,the contribution of NO2 to OX was more than O3 at night. O3 is positively correlated with temperature and negatively correlated with relative humidity and there is positive and negative correlation between O3 volume fraction and wind speed. The main meteorological elements affecting the O3 volume fraction vary from month to month.When the east wind is prevailing in the northern suburbs of Nanjing, the precursor objects of O3 were prone to reach high level.When prevailing southerly, it is easy to cause O3 volume fraction high value.The correlation coefficients from regression equations of the daily average volume fraction of O3 and the maximum daily volume fraction of O3 obtained by temperature and relative humidity were 0.75 and 0.79, respectively.
Key words：Nanjing northern suburb; O3; correlation; meteorological factors
1 引言
臭氧（O3）是天然大气的最重要微量组分之一，在平流层它起到保护人类与环境的重要作用[1]，但对流层的高浓度臭氧会刺激人和动物的深部呼吸道粘膜和组织[2]，干扰一些植物的光合作用[3]，对生态系统和农业生产都有不利影响[4]。20世纪以来，伴随着城市工业化和现代化的飞速发展,空气质量问题愈发严重[5,6],光化学污染事件频发[7]。光化学烟雾是含有NOX、CO和挥发性有机物(VOCs)的大气，在白天剧烈太阳光的照射下发生化学反应，所产生的以高浓度O3为特征的的混合物[8]。作为十分重要的环境污染气体之一，O3及其前体物的变化特征以及对人体的危害，引起了国内外的普遍关注[9-11]。Fanizza等发现，在罗马，丙烯、乙烯和甲苯是形成臭氧的主要挥发性有机化合物[12]。Sportisse与Lacressonniere 等提出，臭氧前体物的减排战略制定和VOCs与NOx的比例相关[13-14]。Dimitriou 等发现，臭氧的生消与区域气象变量，包括温度、风速和风向、时间和季节等密切相关[15]。比如，高温会加快光化学反应速率，并产生较高的生物源VOCs，增加臭氧浓度[16]。Lei等发现，工业区NOx排放量的增加会导致臭氧浓度的降低，而在非工业区NOx排放量的减少会降低臭氧浓度[17]。Wang等[18]，Xue等[19]发现香港的城市大气氧化剂OX（NO2 O3）浓度自20世纪90年代早期以来，每年以0.27～0.58ppbv的速率增长。Li等[20]发现，从2006年到2011年，珠三角的臭氧浓度以每年0.86ppbv的速率增加。高文康等[21]认为要达到降低京津冀区域光化学污染的目的，应以VOCs的消减为主，并兼顾NOX的消减。安俊琳等[22]研究结果表明太阳辐射增强所造成的光化学反应加剧和大气混合层厚度日变化导致了NOX在07:00和23:00达到峰值。
O3作为大气中的重要污染物之一，对人类和生态系统所造成的危害引起了越来越多的人的重视。Sousa等[23]认为儿童哮喘的发生与短期暴露于臭氧环境中有关。Tao等[24]发现珠三角城市的环境氧化剂和日常死亡率之间存在着正相关关系。陈仁杰等[25]研究指出，2008年上海地区近地面臭氧污染可致1892例居民早逝和26049例居民住院。Gao等[26]研究了臭氧浓度升高对臭椿、白蜡树、法国梧桐和刺槐的影响，发现这四种植物叶片组织中存在酚类化合物的累积，细胞壁和细胞器降解，光化学速率降低等现象。Feng[27]的研究发现臭氧、OH和H2O2等强氧化性物质可以破坏植物细胞膜的组成、结构和功能，H2O2还能穿过细胞膜并产生影响植物信号传递的物质。高浓度臭氧还会导致碳固定量的减少，从而减缓植物枝和根系的生长[28]。Madaniyazi等[29]的研究认为，未来人口稠密，污染物排放量大的发展中地区可能会遭受臭氧浓度增加带来的严重损失。
南京作为江苏省省会城市，地处长江下游东部地区，是全国非常重要的工业、经济和文化中心之一，空气污染问题比较突出。杨笑笑等[30]发现夏季南京市区的臭氧生成对VOCs比较敏感，属于VOCs控制区。杨俊梅等[31]的研究显示，南京北郊夏季周末效应NO2和SO2较O3更明显。南京北郊地理位置相对特殊，它的周围分布了许多大型材料制作公司和化工企业，比如南京化工园、南钢集团等，近地面大气中许多污染物的一个重要来源就是这些大型企业的生产和排放。对于O3而言，它的前体物主要是NO、NO2、CO和VOCs等，而这些前体物的重要来源就是工厂和机动车尾气排放，所以这片区域很可能出现O3污染，对人体健康产生危害。之前关于南京北郊近地面的文献研究，也鲜有学者着重研究O3与气象要素相互关系，本文以南京江北区2013年6月、9月、12月和2014年3月大气O3及其前体物体积分数观测资料和气象数据为基础，分析其时间变化特征以及相关性，研究气温、相对湿度和风速风向与O3体积分数的关系，并给出气温、相对湿度和风速与O3体积分数的逐步回归方程。
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