论文总字数：22960字

目 录

1 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.2 国内外研究进展 1

1.2.1 黑碳理化特性研究进展 1

1.2.2 黑碳源解析研究进展 2

1.2.3 秸秆焚烧大气污染研究进展 3

1.3 研究内容和研究目的 3

1.3.1 研究内容 3

1.3.2 研究目的 3

2 研究方法 4

2.1 观测地点和观测时间 4

2.2 观测仪器 5

2.3 数据分析模型 6

3 分析与讨论 8

3.1 南京大气BC污染现状 8

3.2 秸秆焚烧时期南京大气黑碳气溶胶来源解析 8

3.2.1 BC与K 和NO_X相关性比较 9

3.2.2 观测期间BC浓度变化特征 11

3.2.3 BC日变化特征 12

3.2.4 秸秆焚烧期间重污染过程分析 14

3.2.5 南京地区BC秋冬季污染变化状况 16

4 结论 17

参考文献 18

致谢 21

秸秆焚烧期间南京大气黑碳气溶胶来源解析

杨一帆

, China

Abstract：In this paper, combined with the real-time and on-line measurements of seven-wavelength Aethalometer and the Aethalometer model, we report the source apportionment of black carbon aerosol at three sites of Nanjing, including an urban, a suburban, and a rural. The result show that the average mass concentration of BC at urban, suburban and rural was 4.28g/m³、5.10g/m³ and 4.56g/m³ respectively during the whole observation; And BC from fossil fuel combustion and biomass burning emission averagely accounted for 82.5% and 17.5%, 82.9% and 17.1%, 85.5% and 15.5%, it means that the fossil fuel is the main source of BC at Nanjing; during the straw burning, BC from biomass burning at the three sites averagely accounted for more than 24%, which compared with the whole observation increased by 13.5%, 7.3%, 15.4%, it shows that the biomass burning source plays an important role in the high concentrations of black carbon production at Nanjing; at the same time, we find that the mass concentration of BC are decreasing from 2013 to 2015, the BC form biomass burning were 22% less than 2015, it shows that ban of straw burning has get some certain results.

Key words: black carbon aerosol; source apportionment of black carbon; Nanjing

1 绪论

1.1 研究背景

大气气溶胶颗粒是指悬浮在大气中的各种固体和液体颗粒，其对大气中的云凝结核（CNN）的形成、辐射传输、化学反应等方面有着重要的作用^[1]。大气气溶胶包括硫酸盐，硝酸盐，碳质气溶胶，有机物等。黑碳（black carbon，BC）是碳质气溶胶中一个重要的组成部分，对于大气环境乃至人类的生活生产有着巨大的影响。

BC指在大气当中的黑色含碳颗粒物，是由于煤和石油等的不完全燃烧或火山喷发所形成的无定型碳质^[2]，其典型粒径为。BC具有很强的吸收性质，占大气气溶胶总吸收性能的90%以上^[3]，通过吸收太阳光，形成灰霾天气，使得大气能见度降低，影响人类的交通出行；它还可以通过云-气溶胶之间相互作用,影响云层的厚度、高度、云量乃至云顶反照率,从而造成直接或间接辐射强迫效应^[4]，引起温室效应和全球气候变化；BC在作为大气中的污染物时,其表面孔隙结构有利于各种有害气体 (如含硫、氮的化合物和臭氧等)、颗粒物、毒性有机物(如多环芳烃，PAH等)和大气中的各种自由基(如0H等)的吸收,并在其表面有可能发生光氧化等二次化学反应^[5]；加上其自身的粒径较小，易通过呼吸进入人体内部被人所吸收,一旦BC吸附了有毒有害物质，则会引起皮肤、呼吸道、肺部等器官的疾病，甚至引发癌症，危害人体健康。

我国BC的排放和浓度比同纬度的国家和地区要高，Cook等^[6]认为，粗略统计，中国所排放的BC占全球人为排放黑碳的1/4，并且BC在大气中通常可以驻留长达一周，因此这些BC可以通过大气输送对周围的国家和地区的环境产生影响。中国是世界上最大的发展中国家，正处在工业化进程当中，对能源的需求量巨大，需要燃烧大量的以煤为主的化石燃料；并且随着城市化进程的推进，机动车的数量急剧增长；再加上在我国的广大农村地区会进行如燃烧秸秆和牛粪燃烧等排放大量BC的活动，所以在未来的很长一段时间内，中国仍是全球BC的主要排放源之一。综上所述，BC的监测和控制工作对于我国乃至全球的环境保护工作和缓解全球温室效应，提高人们的生活质量有着重要的意义，而控制BC排放中重要的一步，就是对BC的来源进行分析，从而使其从源头得到控制。

1.2 国内外研究进展

1.2.1 黑碳理化特性研究进展

一开始对于BC的研究可以追溯到二十世纪五十年代的伦敦烟雾事件，之后有关BC的研究相对较多的集中在对于城市地区浓度的观测上。随着科学技术发展带来的观测仪器的更新以及对BC对大尺度环境效应认识的深入，科学家们对城市以及其他地区BC的源，汇分析、尺谱分布、理化特性等方面进行了细致的研究。

BC浓度时空分布的研究主要是通过观测和模式模拟完成的。观测方面,国外早在二十世纪70年代到90年代之间，展开了包括对人口密集的城市地区、受人类活动影响较少的大气本底站乃至不宜人类生存的南极，北极等地区的实验观测^[7]。而与国外相比，我国的BC研究工作相对来说起步较晚，还比较薄弱。我国最早对于BC的研究从上世纪80年代开始^[8]，而直到90年代才逐步在临安和拉萨^[9]、北京^[10]、瓦里关的大气本底站^[11]、广州^[12]、西安^[13]、四川^[14]、上海^[15]、南京^[16]等地进行了系统的观测。

在数值模拟方面也取得了很多的成果。如Jacobson^[17]利用模型研究发现随着内混态BC老化程度不断提升，外混态BC逐渐向内混态BC转变；其对大气直接辐射强迫能力也逐渐增;Cheng^[18]利用观测资料，结合模型研究发现气团的老化有助于内混态BC的行成；Rieme^[19]利用三维中尺度模型 (KAMM/DRAIS)，研究发现夏季大气中BC主要与硫酸盐和有机物凝结形成内混态BC。而在冬季硝酸盐是与BC凝结成内混态的主要组分；K. M. Lau等^[20]利用模式模型研究发现印度次大陆和周边地区BC浓度的增加并结合青藏高原的地形作用使得印度北部的季风性降水天气提前到来，并因此抑制了6、7月份亚洲东部和周围临近海域的降水。

随着科技的不断进步，用于观测大气气溶胶的仪器也在不断更新，如单颗粒黑碳光度计(SP2)，四级杆气溶胶质谱仪（Q-AMS），黑碳颗粒物-气溶胶质谱仪（SP-AMS）等在线分析观测仪。这些先进仪器有助于从原有的实验室分析转移到真实的大气中来，实时在线的连续分析大气单颗粒气溶胶的理化性质。Shiraiwa^[21]在日本东京外场观测中结合SP2和Q-AMS，同时利用正定因子分析法（PMF）来考察大气非难溶性亚微米细颗粒物（NR-PM1）的化学组成与混合态BC的变化特征。结果发现，在白天约90%内混态BC外层包裹的组分为硫酸盐和有机物；而在夜间相对湿度较高的情况下，硝酸盐是主要包裹在BC上的组分；Cappa^[22]在美国萨克拉门托利用SP-AMS研究混合态BC的变化特征，发现随着大气光化学老化的程度逐渐增大，NR-PM与外混态BC形成的内混态BC的比例逐渐增高，并且其中的NR-PM中的二次组分（硫酸盐和有机气溶胶）的占比逐渐升高。

1.2.2 黑碳源解析研究进展

对于BC的来源的研究，也被人们所关注。国家对于BC排放源的监控以往仅仅停留在化石燃料源，如以煤为主要燃料的工厂，电厂等。而近些年来对于生物质燃烧如农村地区的秸秆焚烧等BC排放源逐渐重视起来。在欧洲民用固体燃料（如煤炭，木质燃料等）对于大气中BC的贡献越来越大^[23]，而在我国则是农业废弃物燃烧，工业排放以及民用燃料的使用对于大气中BC的贡献较大^[24]。

BC进行源解析时，传统实验室方法是利用热分解对采样膜进行分析，将其中的有机碳和元素碳区分出来进行分析。在掌握了BC的吸光特性后，则引进激光对其进行测量。为了对BC进行实时在线分析，有学者研制了7波段Aethalometer黑碳仪（简称AE-31）。Sandradewi ^[25]发现可以结合碳质气溶胶的光学依赖性，利用Aethalometer模型还可以对BC经行定量的来源解析，他在瑞士阿尔卑斯山脉利用AE -31测得数据，并结合Aethalometer模型解析出冬季来源于木材燃烧的碳质气溶胶占整个组分的88%；Herich^[26]则在城区和郊三个不同点定量得出冬季和夏季BC来源中化石燃烧和生物质燃烧的浓度量。

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