论文总字数：21709字

目 录

1引言 3

1.1 PAHs研究背景 3

1.2 研究现状 3

1.3研究的目的及意义 3

2试验方法 4

2.1 样品采集 4

2.2样品分析 4

3结果与讨论 6

3.1 PM_2.5中PAHs质量浓度 6

3.2 PAHs随时间变化趋势 9

3.3不同气象因子对不同环数PAHs的影响 13

3.4 PAHs来源解析 16

3.4.1特征比值法 16

3.4.2 主成分分析 18

3.5 PAHs毒性及健康风险评价 19

3.5.1 PAHs毒性评估 19

3.5.2 PAHs健康风险评价 21

4结论 22

参考文献 23

致谢 25

地铁施工点位大气PM_2.5中多环芳烃的组成及来源

田楷

, China

Abstract: Along with the deterioration of atmospheric environment in China, people pay wide attention on it and associated human health problems. In this paper, we sampled atmospheric particulate matter (PM_2.5) and analyzed polycylic aromatic hydrocarbons’ (PAHs) mass concentration, and discuss the influence of meteorological factors. Diagnostic ratios and principal component analysis were used to analyze sources and health risk of PAHs at a subway construction site. Results showed that a large proportion(58.05%) of PAHs (COMPAHs)were from combustion sources, and carcinogenic PAHs accounted for 86.7% of the COMPAHs. 2-7 ring PAHs’ correlations with wind direction, wind speed, temperature and visibility were negative, and it was positive correlation with humidity. The medium and high molecular weight PAHs account for 67.07%-89.67% of the total PAHs. The sources of PAHs are motor vehicle emissions (58.4%), coke production and oil volatilization emissions (19.0%) and wood fuel combustion (6.6%). BaPE average concentration was 1.09 ng/m³, which was 1.56 times of BaP toxicity. The average concentration of lifetime cancer risk (ILCR) is 5.99×10^-7, which is less than the maximum concentration of the acceptable risk level.

Key words: subway construction site; PM_2.5; PAHs; source analysis; health risk assessment

1引言

1.1PAHs研究背景

研究表明，在PM_2.5污染最严重的国家中，中国城市PM_2.5平均质量浓度比欧洲高3.8倍，比印度高1.8倍^[1]。2011年11月16日，我国环保部表示已决定将PM_2.5纳入常规空气质量评价^[2]。根据我国PM_2.5在2004-2013年10年间平均浓度空间分布显示^[3]，我国PM_2.5污染与区域有着密切关系，高污染区域主要集中于华北平原（平均105 ng/m³以上）、长江中下游平原（约85-105 ng/m³）、四川盆地以及关中平原（均为约75-95 ng/m³）等地域，而且污染界限与平原、盆地的界限大致相同。主要原因是这些地域地形平坦,人口众多，社会经济发达，污染物排放量大，加上地形和气象等因素导致污染物不易扩散，从而造成了这几个区域严重污染。而西藏、海南、台湾、云南等四个地域和内蒙古自治区北部地区是受PM_2.5污染最轻的地域，PM_2.5平均浓度长时间处于15-45 ng/m³之间，部分区域一度低于15 ng/m³。1.2 研究现状

当前，我国很多城市均面对交通拥堵的困扰，发展城市轨道交通被当作是解决这一难题的主要方法。从地域分布上分析，估计到2020年，新增营业里程中，长三角占25%，环渤海占24%，珠三角占16%。从以后10年的增量上分析，北京、上海、广州、深圳、南京等城市位居榜首^[4]。地铁施工活动频繁，且集中在上述已经污染严重的城市，施工活动产生的尘，及因堵塞交通导致的机动车聚集，也会加剧污染物的排放。同时施工活动中使用的非道路机械也会大量排放大气污染物，对周边环境产生影响。

建筑活动对周边大气质量的影响主要是施工扬尘、汽车尾气、施工机械尾气尘、化学品的排放如道路铺设的沥青。碳氢化合物在高温环境中均会产生一定量的PAHs,尤其是处于缺氧环境中，PAHs的产生量就会更大。致使沥青烟中多环芳烃生成的主要因素是高温和缺氧^[5]。沥青烟的化学组分显示,大量的、具有致癌作用的PAHs存在于沥青烟中。并且在沥青大量地生产和用于工程作业的过程中,施工者接触时间相对较多,因此对其造成职业风险并产生环境污染,刺激性的PAHs环数是2-3环,致癌性的PAHs环数是4-6环，伴随加热温度的升高,4-6环的浓度也随之升高。致癌性很高的5-6环PAHs主要存在于机动车排放的尾气中，且主要集中在机动车排放的颗粒物上,这是细粒子在机动车废气颗粒物中所占比例较高的原因。因为BaP致癌性强,且人体更容易吸收细粒子,所以质量浓度高的BaP污染不仅危害环境空气,同时人体健康也会因其导致严重影响。PAHs的另一个重要来源是燃煤、扬尘、烹饪等的排放。

1.3研究的目的及意义

根据2013年江苏省环境状况公报显示^[6]，省内南京排名倒数第一，全市环境空气质量恶化，未达到我国空气质量二级标准的是可吸入颗粒物和细颗粒物浓度。空气污染指标和主要污染物指数根据《环境空气质量标准》（GB3095-2012）所示，南京市^[7]202天空气质量达标（其中优秀12天，良好190天），达标率为55.3%（其中2012年为86.6%^[8]）。163天空气质量超标（包括严重污染6天，重度污染27天，中度污染32天，轻度污染98天）。PM_2.5年均值为77 ug/m³，高出我国二级标准的1.20倍；PM₁₀年均值为137 ug/m³，高出我国二级标准的0.96倍；对此，南京本地环保专家分析，这跟上半年工地密集施工有关，而2013年南京在建地铁达8条。

基于此，本研究对某地铁施工点位周边大气PM_2.5进行采集，分析其中18种PAHs组成，并对其毒性、来源和健康风险进行分析，为减轻地铁施工活动对大气环境的影响提供参考和借鉴。

2试验方法

2.1 样品采集

采样点位于东门门卫室的楼顶上，地理位置如图2.1所示。采样时段是2013年6月14日-7月9日，避开下雨天。PM_2.5采样仪器为中流量采样仪(TH-150C，武汉天虹公司，中国)，采样流量为100 L/min，每个样品连续采集24 h，滤膜为石英纤维滤膜(QFF，Φ90 mm，Whatman公司，英国)。采样前滤膜经马弗炉450 ℃焙烧4 h，清除可能混杂的有机目标物，采样前后滤膜放入恒温恒湿箱中保存24 h(温度25 ℃，湿度45%)，称重采用十万分之一天平。采样后的滤膜用铝箔封装入密封袋后于-20 ℃放入冰箱中存留。在采样时一并记录气象因子的变化。

图2.1采样点周边环境

2.2样品分析

全部溶剂（包括C₆H₆、CH₂Cl₂、10%C₃H₆O/正C₆H₁₄）都是色谱纯。纯度达99.999%的He作为载气。用自来水先洗净实验需要的玻璃器皿，并在铬酸洗液中浸泡一夜，先用自来水、去离子水洗净烘干，再用丙酮淋洗以备用。在400 ℃下加热4 h分析纯的无水硫酸钠，用以干燥和清除表层杂质，冷却后放进洁净的试剂瓶中。选取市售60目-100目层析硅胶作为实验所用硅胶，在130 ℃环境下加热16 h方可使用，待其冷却后将其放入准备好的洁净试剂瓶中。玻璃纤维滤筒规格：Φ27 mm×91 mm。质谱调谐标准：十氟三苯基膦。萘、苊、二氢苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并（a）蒽、屈、苯并（b）荧蒽、苯并（k）荧蒽、苯并（a）芘、苯并(e)芘、苯并（a,h）蒽、苯并（g,h,i）芘、茚并（1,2,3-cd）芘、晕苯为保存标准溶液（1000 µg/mL）用到的18种多环芳烃。将标准工作溶液配制成各种浓度用以比对，分别是0 ng/mL、10 ng/mL、50 ng/mL、100 ng/mL、500 ng/mL和1000 ng/mL，其中响应因子的相对误差小于15%，标准曲线的相关系数大于0.995。

采集后的PAHs用气相色谱-质谱仪（带电子轰击源）进行解析。萃取后的溶液用氮吹仪浓缩。仪器和程序要求如表2.1和表2.2所示。

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