论文总字数：17909字

目 录

1绪论 1

1.1研究背景 1

1.2表面等离激元发展历程 1

1.3 CIE1931色彩空间 2

1.3.1三色刺激值 2

1.3.2 CIE xy色度图 2

1.4本论文的研究目的与内容 3

2表面等离激元及数值仿真方法 4

2.1表面等离激元 4

2.1.1定义 4

2.1.2 基本性质 4

2.2局域表面等离子共振 5

2.3激发方式 6

2.4数值仿真方法 7

3周期性全金属纳米结构 8

3.1引言 8

3.2模型结构与设计 9

3.3各种参数对反射率的影响 10

3.3.1 横向尺寸 10

3.3.2 高度的影响 16

3.3.3 不同的形状 19

3.3.4 不同材料 20

3.4 结构色显示 22

3.5本章总结 24

总结及展望 25

参考文献 26

致谢 27

1绪论

1.1研究背景

颜色是物体外在表现出来的一种形式，人们通过物体之间的不同颜色能够分辨出一些形状大小类似的物体。人们对于颜色的判定就取决于光经过物体发生反射后到达视网膜的特定的波段。自然界的不同颜色就是因为它们表面不同的微结构对于光的反射、衍射和散射不同。可见，转换光与材料表面的微结构之间的相互作用关系，可用于实现不同的色彩。早在十三世纪的波斯，人们就掌握了在陶瓷表面添加金属粒子而实现艳丽的色彩的方法。而直到十九世纪末期，Faraday和Mie研究了金属微粒的色彩生成机理，才对贵金属的等离子体吸收做出了解释：由于金属微粒的存在而导致材料对特定的光波段产生了吸收和散射，宏观表现出来的就是物体表面颜色的差异。由于表面等离激元材料的共振频率由材料的尺寸和结构所决定，所以可以通过改变共振结构的尺寸和形状来完成对共振吸收的调整与控制。

随着近几十年在微加工技术方面的进步，对于金属材料的加工已经能够达到纳米尺度。金属材料现在不仅仅可以作为反射镜而存在。研究人员发现，在纳米级别下，纳米金属材料可以完成对光的控制和传播。在光学上也由于其表现出的特殊而复杂的光学特征而受到特别的重视。其中最为显著的性质就是当光作用于金属表面时，可以在金属表面激发出表面等离子体（SPs），利用表面等离子体共振效应，可以在纳米尺度上实现对光的操控，能够完成对传统光学衍射极限的突破。

微加工的金属纳米材料利用光照射在金属介质表面时，光与金属中的自由电子相耦合而形成表面等离激元共振而吸收特定频率的可见光的特性，形成了表面等离激元结构色。与传统的化工材料相比，它具有环保、易于制造和容易回收等优点。同时，因为其突破了传统光学的衍射极限，所以在提高分辨率方面也有着极其重要的作用。

1.2表面等离激元发展历程

R. W. Wood在1902年的试验中首次发现了金属光栅的衍射异常情况，在正常的衍射角分布谱中呈现出了新的衍射峰(谷)。在1907年，Rayleigh在他的衍射理论中对这一情况尝试进行诠释，但是直到1941年U. Fano才成功地将这一表征和在1899-1909年间由Zenneck和Sommerfeld提出的电磁表面波的理论联系起来。在特定的衍射角度，满足波矢匹配条件的前提下，表面等离激元能量与光能量之间产生了相互的转换，衍射谱图中也就出现了相对应的峰或谷。R. H. Ritchie注意到，高能电子经由金属薄膜时，不但在等离激元频率处发生了能量的丧失，而且在更低的频率处也存在着能量损失峰，并认为这一情况与金属薄膜的界面存在相关性。1959年，C. J. Powell和J. B. Swan经过实验证明了R. H. Ritchie的理论。1960年，E. A. Stren和R. A. Farrel在探究了这种模式产生共振的条件后，首次对表面等离激元(SPs)的概念进行了定义。在纳米技术发展成熟之后的今天，表面等离子体受到了人们极大的关注，从20世纪90年代起变成了研究的热点。它在包括光电子集成器件等多个领域范畴内得到了广泛的应用。

1.3 CIE1931色彩空间

1.3.1三色刺激值

人类的眼睛有对于短S（420-440nm）、中M（530-540nm）和长L（560-580nm）波长的光感受器。因而，按照三种视锥细胞的刺激比例，对任一种颜色的感觉就可以得到描述。

在使用客观的方式描述人眼对颜色的感知时，常使用三色刺激值。准确地说，第一步是定义三种主要的颜色（primary color），第二步利用颜色叠加模型，最终就能够对各种颜色进行描述了。需要注意的是，三种主要的颜色不必是真正的颜色。

在三色加色法的模型中，如果人眼对一种混合了不同分量的三种原色的颜色和某种颜色的感知相同，那么这种颜色的三色刺激值就是这三种原色的分量。CIE 1931色彩空间经常用X、Y和Z来表示颜色的三色刺激值。色彩空间是指可以帮任意一种颜色寻找到可以代替该颜色的三色刺激值的方法，CIE 1931色彩空间就是这种色彩空间之一。但是CIE XYZ色彩空间存在特殊性，因为它表示的是人类对颜色的直接判定。

在CIE XYZ中，描述人类眼睛对短中长波的感知的是一组被称为X、Y和Z的值，大致对应的颜色为红色、绿色、蓝色（X、Y和Z的值是从红、绿和蓝色中导出来的参数）。导出参数后，再使用CIE 1931 XYZ颜色匹配函数进行计算。异谱同色指的是由几种波长不同的光混合而成的光源的颜色表现同样。如果人眼认为两个光源的颜色相同，那么就可以认为它们的三色刺激值相同，生成它们的光的光谱分布就无关紧要了。

1.3.2 CIE xy色度图

所有可视颜色的完整绘图都是三维的，这是由人眼有会对三种不同波长范围的颜色反应的传感器所决定的。我们可以把颜色分成明度和色度来进行理解。比如白色被广泛认为是一种明亮的颜色，而灰色则被认为是黯淡的白色。换言之，白色和灰色具有同样的色度，只是在明度上存在不同。

CIE XYZ中的Y参数就是指颜色的明度。另外两个参数x和y则是用来衡量颜色的色度的，它们是三色刺激值X、Y和Z的函数所规范化的三个值中的两个：

(1-1)

(1-2)

(1-3)

三色刺激值X、Z又可以与色度值x和y与三色刺激值Y相互转化：

(1-4)

(1-5)

用x, y, Y指定的色度空间（CIE xyY色彩空间）在指定颜色方面具有很大的便利性，因此在实践中得到广泛的应用。下图1.1展示了相对色度图。将外侧的曲线边界看作是光谱的轨迹，边长则用纳米进行标记。这个色度图指的是人眼对于物体色彩的感知而不是指物体的实际颜色，因为物体表现出来的颜色还取决于光源。例如，当x=y=z=0.333333时，表现出来的便是白光。

图1.1 相对色度图

1.4本论文的研究目的与内容

贵金属的纳米结构可以有效地将光子和金属中的自由电子气耦合形成表面等离激元共振，并吸收(或辐射)特定频率的可见光，从而产生表面等离激元结构色。而结构色外形美观，是光波在发生折射、衍射、漫反射或干涉之后产生的不同颜色，在经过化学药品或热水处理之后该颜色不会因此而消失。但若把表面放入与其折光率相同的无色液体中，发现颜色消失，但是取出来放干后，又会恢复原来的颜色。例如肥皂泡的七彩色被称为薄膜色，也是一种结构色，同样，CD背面的颜色也是一种结构色。与传统的色素着色相比，结构色具有不褪色、环保和可回收等优点。在装饰、防伪、显示等领域具有广阔的应用。

本论文的主要研究内容是研究贵金属纳米材料结构由于表面等离激元共振引起的特殊光学性质及在结构色方面的应用。

论文的基本结构框架如下，

在第一章中，我们综述了研究背景，表面等离激元的发展历程和CIE 1931色度空间。

在第二章中，我们详细的解释了表面等离激元，局域表面等离激元（LSPs）的概念,介绍了一种电磁计算的模拟方法：时域有限差分（FDTD），并对时域有限差分法进行了重点分析，包括它的原理以及基于这种原理的软件的使用方法和该软件的优缺点。

在第三章中，首先设计了以贵金属作为基底，在整个金属薄膜上周期性的分布着一系列的相同的凸起或凹陷的结构，再说明其边界条件。然后使用FDTD仿真软件对结构体进行仿真，通过改变全金属纳米结构的各种参数来研究对反射率的影响，我们发现改变凸起物的横向尺寸、高度和形状都会对反射率产生一定的影响。这样我们就可以通过设计不同的参数，实现对反射光谱的调整与控制，从中过滤掉一些特定波长的光波，在可见光波段进行减色显示。

2表面等离激元及数值仿真方法

2.1表面等离激元

2.1.1定义

在19世纪50年Ritchie第一次提出了表面等离激元的概念：由光子激发，在金属—电介质界面的沿金属表面传播的大量自由电子的集体振荡。当光波（或电磁波）照射在金属—介质的分界面时，金属表面的自由电子产生大规模的集体振荡，光波与金属表面的自由电子发生耦合，形成一种沿着金属表面传播的近场电磁波。

在入射光波的频率与金属表面的自由电子的振荡频率相同时就会发生共振现象。在共振状态下，电磁场能量与金属表面自由电子的集体振动能之间产生有效的转化，这时候一种特殊的电磁模式产生了，即电磁场被限制在金属表面区域内并能发生增强，这种现象被称为表面等离激元共振（SPR）现象。

2.1.2 基本性质

外界光场与金属中自由电子相互作用产生的表面等离激元指的是外界光场被金属表面集体振荡的电子所俘获，形成具有独特性质的表面等离激元。SPPs沿着平整的金属—介质界面传播，金属中的欧姆热效应，使它们的能量渐渐耗散消失，传播的距离约在纳米或微米的数量级内。当结构的大小与表面等离激元的传播距离为同一数量级时，表面等离激元的特性才会表现出来。由于制造工艺的进步，使纳米尺度的电子元器件制造得到了可能，SPPs领域的研究快速的发展起来了。SPPs的基本性质如下:

1. 只能发生在介电参数(实部)符号相反(即金属和介质)的界面两侧；

（2）具有很强的局域场增强效应;

（3）能够突破衍射极限;

（4）场强在垂直于界面的方向呈指数衰减。

2.2局域表面等离子共振

古时候的人们发现，金银颗粒在纳米尺度时，会表现出斑斓的色彩，于是就有人利用这种现象制作五彩的玻璃。这些色彩是由于粒子的导带电子发生了集体的共振激发，被称为局域表面等离激元。产生的颜色与粒子的材料、尺寸和形状都存在相关性。由于纳米材料的直径与金属的电磁波趋肤深度有相同的量级，所以激发光能够穿过纳米颗粒。在金属纳米颗粒的内部，光电场会形成一个力，使导带电子相对于晶格中的固定离子产生移动，这样在粒子的内部就形成了一个偶极矩。粒子两个相对的表面电荷发生了重新分布，生成激发电场，自由电子受到力的作用，相应的就有共振频率。当纳米颗粒的尺寸远小于入射波长的时候（比如低于40纳米时），经过小球的入射光产生的电场视为准静电场，如图2.1所示。

图2.1 金属小球的准静电模型

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