PEI改性UiO-66的制备及高效除磷研究

论文总字数：19275字

目 录

1 绪论 5

1.1磷污染 5

1.1.1水体磷污染的来源与现状 5

1.1.2水体磷污染的危害 5

1.1.3水体除磷酸根的主要方法和工艺 6

1.2利用MOFs对水中的磷进行清除 7

1.2.1有机金属骨架材料的合成 5

1.2.2有机金属骨架材料的特点 6

1.2.3 UiO-66 7

1.3 多胺改性对UiO-66的影响 7

1.3.1 利用PEI对UiO-66进行改性的优点 8

1.3.2 PEI改性材料的展望 8

1.4 本论文的研究目的与内容 8

2 实验材料与方法 11

2.1 材料与仪器 11

2.1.1 主要原料与药品 11

2.1.2 实验仪器与设备 11

2.2 实验方法 12

2.2.1 UiO-66合成步骤 12

2.2.2 通过PEI对UiO-66进行负载 12

2.2.3 紫外可见光分光光度计测定磷含量 12

2.2.4 实验设计 13

3 实验结果与讨论 16

3.1 材料表征结果 16

3.2 吸附等温线 17

3.3 吸附pH曲线 18

3.4 竞争吸附 19

3.5 吸附动力学 20

4 结论与展望 21

4.1 结论 21

4.2 问题及展望 21

参考文献 22

致谢 23

PEI改性UiO-66的制备及高效除磷研究

于昊明

, China

Abstract: With the development of science and technology, today's society in the production of human life often use to phosphorus, phosphorus use if not after processing or treatment of low degree is with the waste water of the emissions will cause water in excess of phosphorus enrichment, resulting in water rich nutrition of the phenomenon, thus affecting the ecological environment, but also on the human body harm. Because phosphorus products widely used, environmental phosphorus pollution is becoming more and more serious, it is urgent to take effective method for removing phosphorus from water purification. This paper discussed phosphate removal by adsorption method. Metal organic frameworks (MOFs) as a new type of nano porous materials by In the has larger specific surface area, high porosity, special metal center, and many other advantages has become the phosphorus treatment has become one of the hot research, in recent years developed a can in the water are stable and have high phosphorus removal ability of metal organic frameworks UiO-66, to further the use of the utility model has the advantages, through the use of Pei chemical modification of UiO-66, to prepare a in aqueous solution can exist stably and has high adsorption capacity of new composite materials of phosphate. Through controlled trials to find the load of phosphate adsorption, the optimal amount of PEI, and by including characterization of materials, adsorption power , adsorption isotherm, pH on the adsorption effect, coexistence ions of competitive adsorption of five kinds of experimental methods to verify contrast by PEI change of UiO-66 if compared to the modified before has better adsorption effect. This to today's removal development has important significance.

Key words: phosphorus pollution; adsorption method; MOFs; UiO-66; PEI modification

1 绪论

1.1磷污染

1.1.1 水体磷污染的来源与现状

洗涤剂作为人类生活和工业生产的必需品，在全球的范围被大量使用或是滥用。一种最常见的洗涤剂就是每家每户都在使用的洗衣粉（主要原料为苯磺酸钠，表面活性剂与助洗剂），因为磷的高效增白效果，洗衣粉中一般会添加15% 的聚磷酸盐加强增白效果, 提高分解污垢能力和洗涤效果，是目前效果较好的添加剂；在工业上（电镀工业、医药工业、磷酸盐工业及冶金工业）为了生产更好的产品也不得不使用磷酸等磷化物；两者都会产生大量的含磷废水。这些含有磷的废水排入到江河湖泊中，会提高水的含磷量，污染水质和环境^[1]。在我国颁布的《污水综合排放标准》(G8B1978 -1996)中规定, 一级排放标准磷为0.5mg/L，二级排放标准磷为1.0mg/L。如何处理生产生活废水中的磷，降低乃至消除其对人体和环境的危害^[2]，是目前正在探索的课题。

1.1.2 水体磷污染的危害

虽然磷在海洋生物正常生长、维持海洋生态平衡方面有着重要的作用。但是海水中磷过快过量的增长，使水体的含磷量增高，形成富营养化^[3]，造成浮游生物和淡水藻类过量繁殖的后果，水中的氧含量下降，恶化浑浊，使水中鱼虾数量锐减，在这种污染水体中生长的藻类会产生藻类毒素，这些藻类毒素作为致癌物质（如蓝绿藻类），研究发现会引发肝癌。我国大量江河湖泊都有不同程度的磷污染，使得我国渔业捕捞、海产养殖业产生亏损。

在人身安全方面上，磷会在与皮肤接触时产生伤害，产生严重的皮肤疾病或炎症。与磷化物的接触极易产生呕吐、腹泻、头痛甚至中毒死亡的严重后果。虽然大家都知道不使用含磷物可以有效降低洗涤剂中的磷危害，然而，目前还没有发现在效果和价格上均可以替代磷的洗涤添加剂，因此只能对废水中的磷进行处理来减少磷的污染。

1.1.3 水体除磷酸根的主要方法和工艺

由于生产生活中磷的大量使用，造成我国目前处于严重的磷污染环境下，所以我国急需对磷的处理深入理解，研制出合适高效的防治处理技术。我国的磷污染防治处理技术也与国际接轨，目前，国内外处理含磷废水的方法包括沉淀法、生物法、吸附法在内的多种方法。

（1）化学沉淀法

在众多方法中，有一种最传统又成熟的方法，就是沉淀法。顾名思义沉淀法主要是使用化学物质，与水体中磷的污染物发生化学作用或物理化学作用形成沉淀或絮凝体矾花从水体中分离出来，达到除磷的目的^[4]。

水体中的磷一般以磷酸盐或有机磷的形式存在，一般情况下为了除去它们，会采用向水体添加可与磷酸根在水体中产生沉淀的化学试剂（比如含铁，铝，钙离子的金属化合物）生成沉淀进而过滤清除的方法。下图为这几种金属化合物与磷酸根发生反应的化学式:

Al³ PO₄^3-→AlPO₄

Fe³ PO₄^3-→FePO₄

3Ca² 2PO₄^3-→Ca₃(PO₄)₂

5Ca² 4OH^- 3HPO₄^2-→Ca₅(OH(PO₄)₃) 3H₂O

作为一种传统的除磷方法，在科学还不甚发达的年代为我们带来了除磷上的收益，但是随着科技的发展，也有严重的问题暴露出来，利用还原剂生成沉淀的确可以有效除磷，但是相比其他的方法，化学试剂的成本太高，而且由于磷酸盐与还原剂的反应还会生成其他的絮凝沉淀，这些絮凝沉淀常常难以消除，成为二次污染。

（2）生物法

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