SnO/P25复合物材料制备及其协同作用对光催化性能的影响

 2022-01-17 11:01

论文总字数:16105字

目 录

第一章 绪论 3

1.1 课题的背景与意义 3

1.2 光催化原理 3

1.3 TiO2和SnO光催化半导体材料研究进展 5

1.3.1 TiO2光催化半导体材料 5

1.3.2 SnO光催化半导体材料 7

1.4 异质结与异相结研究现状 7

第二章 实验方案 8

2.1 实验主要药品 8

2.2 SnO/P25复合物样品合成 9

2.3光催化性能测试 10

2.4样品材料性能的表征 10

2.5 电化学表征 10

第三章 结果与讨论 11

3.1 典型复合样品分析 11

3.2 SnO/P25材料降解活性比较 13

3.3 交流阻抗和荧光光谱 14

第四章 结论 16

第五章 研究成果与获得荣誉 16

5.1 SCI论文 16

5.2获得的荣誉 16

致谢 20

SnO/P25复合物材料制备及其协同作用对光催化性能的影响

赵正阳

,China

Abstract:The SnO / P25 complex was prepared by simple preparation at room temperature to form a double junction structure with heterojunction and heterogeneous junction. The effects of heterojunction and heterogeneous junction formation on the photocatalytic activity were investigated by scanning electron microscopy (SEM), X - ray diffraction (XRD) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). The photocatalytic activity of Rhodamine B solution was investigated by UV irradiation. We found that the prepared composite samples were 6 times higher than the average SnO performance.

Key words:Heterojunction; heterogeneous junction; photocatalysis

第一章 绪论

1.1 课题的背景与意义

自十八世纪六十年代工业革命开启以来,随着生产力的提升,大规模工业化的开展,煤炭、石油、等自然资源的利用,全世界都进入高速的发展中。然而在发展的过程中,对于环境漠视给环境带来了不可逆转的伤害。环境污染已经成为由于人们对工业高度发达的负面影响预料不够,预防不利,导致了全球性的三大危机之一。在各类污染中化学污染是最普遍、最主要也是影响最大的一种。因而,对构成人类生存最基本的水资源、土壤和大气环境的破坏有效地控制和治理是环境综合治理中的重点。现有的治理方法大部分都有着效率低,成本高、易产生二次污染等等不利因素。因此一种绿色、环保、可持续利用的处理环境污染技术就将是未来的发展重点。在这种严峻的形式下,随着科学的进步,半导体光催化技术越来越多受到国内外学者的关注,成为最近几年的研究热点之一。

半导体光催化研究起源于日本科学家Fujishima以二氧化钛薄膜为电极,利用光能分解水的实验。他们发表在杂志上的论文可以看作是一个多相光催化新时代始的标志。半导体光催化技术有着独树一帜的优势:首先,半导体光催化技术通过太阳光驱动,减少对化石能源等其他能源的消耗,并且不会引入新的杂质;其次,通过半导体材料本身的激发产生具有强氧化还原能力的基团,通过基团分解有机物,还原金属离子。在这个过程并不是污染的转移,直接分解污染物质,所以并没有二次污染;最后,光催化剂TiO2自身无毒、廉价易得、并且可反复使用,大大降低了治理成本。因此通过半导体光催化技术治理环境污染是一条新途径。

1.2 光催化原理

大部分半导体催化剂能带包括导带(CB)、充满电子的低能价带(VB)、导带与价带直接的带隙是禁带。当太阳光照射到半导体表面时,太阳光的能量超过半导体材料禁带宽度能量时,半导体材料上的价带电子(e-)会从价带跃迁到导带,并且会产生光生电子和空穴对(e/h)[2]。电子具有还原性,会与半导体表面的水或氧气反应生成活性自由基(包括羟基自由基(-OH)和超氧离子),由于产生的羟基自由基和超氧离子具有强氧化剂,能够降解水体中的有机污染物,将污染物转化为无毒的二氧化碳。

如图1所示,这是简化的光催化模型。我们可以以观察到在达到可以激发条件后,电子可以吸引能力并跃迁到导带上,在跃迁后,原位置形成空穴留在价带上。活性自由基随机在半导体表面由水或氧气形成,这些超高活性自由基可以能够有效地降解有机物。

图1半导体光催化反应示意图

我们以TiO2为例,具体反映方程式为:

(1—2)

(1—3)

(1—4)

(1—5)

通过三条路线生产-OH:(1—3)(1—4)(1—5)

(1—6)

(1—7)

(1—8)

(1—9)

H2O2分解,生成-OH:

(1—10)

(1—11)

(1—12)

1.3 TiO2和SnO光催化半导体材料研究进展

1.3.1 TiO2光催化半导体材料

近年来,因为TiO2在电池,超级电容器,太阳能电池,生物传感器等领域优良的性能,及潜在的应用能力,一维到三维的分层体系纳米结构TiO2[5-9]被不断发掘。二氧化钛共有三种晶体结构:板钛矿相、锐钛矿相和金红石相。本方案使用的P25由金红石晶相和锐钛矿晶相构成。

锐钛矿(anatase)二氧化钛属于四方晶系,在自然届中主要产于火成岩及变质岩内的矿脉中,一般还出现于砂床中。许多锐钛矿是由榍石风化形成而且本事可以蚀变为金红石相。相对密度是3.82~ 3.97。硬度为5.5~6.5。齐主要为褐、黄、浅绿蓝、浅紫、灰黑色,偶见近于无色。由于锐钛矿具有金红石相二氧化钛大部分的物理性质,并且在化学性质上有着金红石相不可比拟的优势,近年来在光电化学[10]、光催化杀菌[11]、光催化制氢[12]领域被广泛的探索。如图2所示,展示了锐钛矿晶型晶胞图。

金红石相(rutile)二氧化钛广泛存在与含钛的矿物质中,是含钛矿物质的主要成分。是提炼金属钛的重要矿物质原料,同样也是生产钛白粉的原料之一。金红石二氧化钛具有耐高温、耐低温、耐腐蚀、强度高等优益性能。同样也是三种二氧化钛三种晶型二氧化钛中纯在最多的。硬度为6。相对密度4.2—4.3。通常为红棕色、红色、黄色或黑色。如图3所示,展示了金红石晶型晶胞图。

图2锐钛矿晶型二氧化钛晶胞图

图3金红石晶型二氧化钛晶胞图

1.3.2 SnO光催化半导体材料

锡矿石的主要成分为SnO,并且它是第一个投入商用料的透明导体材料,同样SnO是一种重要的半导体材料。SnO属于四方晶系,为n型半导体,其能带宽度约为3.6eV。在锂电池[13]、气体传感器[14、15]、敏化太阳能电池[16]、及催化剂[17]等方面,由于其拥有各种零维(0D)一维(1D)、二维(2D)、三维(3D)的形貌如:一维纳米线[18]、二维纳米片[19]。并且SnO的带隙宽度为3.6ev,可以与许多性能优异的半导体材料如:TiO2、ZnO、BiOCl等,进行能带匹配,大大增加了其性能,其自身同样拥有独特的优良性质,所以近些年来半导体SnO材料收到了广泛的报道。在对其进行一些处理,如:掺杂、复合后,在导电率、透射率、气敏性等性质会得到显著的提高。本文就是通过SnO与P25进行复合,大大提高了纳米半导体材料在光催化领域的性能。

SnO的的合成方法有许多种。最常见的有电弧气相合成法、激光诱导化学沉积法、气体冷凝法、sol-gel法、水热法、喷雾热解法等。电弧气相合成法、激光诱导化学沉积法、气体冷凝法因为需要专属的设备技术,所以不利于推广,只在某些地方有所应用。sol-gel法需要制备出稳定的前驱体溶胶,只有前驱体溶胶性能优异才能制备出性能良好的SnO。所以前驱体溶胶是sol-gel法的关键。与上述方法相比,水热法因为其操作简单,实验装置要求低,并且对于产物形貌可以控制,成为了应用最广,使用最多的合成方法。水热法通过高温和高压的外部条件,通过改变反应物或反应溶剂来控制设计化学反应过程,最终得到设计后的产物。对于纳米半导体材料SnO,作为锡源就可以是SnCl2、SnCl4、或SnF2等,具体反应方程如下

1.4 异质结与异相结研究现状

半导体光催化技术以其独特的性质越来越受到各方的关注,随着深度的挖掘后,光催化剂的性能达不到实践应用的标准,成为了制约光催化剂应用的瓶颈。在这点上主要表现为:(1)光催化剂的量子效率低,(2)大部分光催化剂为紫外光响应,不能有效利用可见光,而紫外光只占自然光源5%。所以如何克服以上两点成为了光催化技术发展新的研究热点。纳米材料异质结和异相结就是在这种情况下应运而生。

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